Odborné zájmy
Zabývám se simulací elektronických jevů v attosekundové fyzice. Zejména mě zajímají vícefotonové procesy, jako nadprahová fotoionizace atomů a molekul, které jdou popsat nerelativistickou kvantovou poruchovou teorií vyššího řádu. Pro interpretace měření našich experimentálních kolegů kombinuji ab initio metody jako R-matice s přibližnými analytickými přístupy.Nabídka závěrečných prací
Vypsané a vedené práce v SISuStudenti
Bakalářští studenti
- Jan Slovák: Mnohorozměrné dipólové integrály ve vícefotonové ionizaci molekul (4. ročník)
Magisterští studenti
- Adam Mendl: Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul (2. ročník)
- Jindřich Šándor: Přesné a asymptotické řešení vícefotonové ionizace atomů v délkové a rychlostní kalibraci (3. ročník)
Diplomové práce
Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul
Attosekundová fyzika [1] je v současné době významná a rychle se rozvíjející vědní disciplína, která se věnuje ultrarychlým procesům při interakci atomů a molekul s laserovým zářením.
Jedním z hojně využívaných experimentálních přístupů ke zkoumání časových souvislostí při fotoionizaci je tzv. "attosecond streaking": Hybnost elektronu vyraženého z atomu vysokoenergetickým zářením získá otisk aktuální hodnoty vektorového potenciálu laserového pole v okamžiku ionizace. Ten je pak viditelný v naměřeném spektru a jednoznačně tak definuje okamžik ionizace vzhledem k hodinám daných oscilacemi pole.
Tento proces lze teoreticky simulovat různými přístupy, včetně přímého řešení časové Schrödingerovy rovnice, která je ovšem pro složitější objekty příliš výpočetně náročná. Jako výpočetně účinnější přístup se nabízí buď metoda "strong field approximation", kde je prvotní uvolnění fotoelektronu uvažované odděleně od zbytku interakce, nebo metoda poruchová [2,3], kde je obecná interakce rozložena na lineární kombinaci procesů zahrnujících dobře definovaný počet diskrétních absorpcí kvant elektromagnetického pole. V případě "attosecond streaking" se v literatuře [4] uvádí, že potřebný počet kvant na reprodukování spekter je nízký jednociferný počet.
V této práci bychom se pokusili překonat technické obtíže související s divergencemi poruchových amplitud objevujícími se mimo teorii vedoucího řádu (leading order perturbation theory) a namodelovat fotoelektronová spektra srovnatelná s experimentem, zatím na nejjednodušších atomech a molekulách. Více-fotonový přístup srovnáme s výsledky ze "strong field approximation", která se pro podobné výpočty používá běžně.
- T. Schultz & M. Vrakking (Eds.), "Attosecond and XUV physics", Wiley, 2014.
- F. Faisal, "Multiphoton processes", Springer, 1987.
- J. Benda & Z. Mašín, "Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach", Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
Bakalářské práce
Konečná rychlost světla ve fotoionizaci molekul
Běžný popis fotoionizace molekul – emise fotoelektronu vlivem elektromagnetického záření – typicky uvažuje dipólovou aproximaci, tedy předpoklad, že se elektromagnetické pole v blízkosti molekuly v prostoru nemění a má konstantní hodnotu (tedy až na oscilace v čase). Nedávná práce [1] studovala úhlové rozložení fotoelektronů získaných ionizací molekuly vodíku zářením o energii 800 eV (λ = 1,55 nm = 30 a.u.). Experiment prokázal asymetrii rozložení vzhledem ke směru šíření pole a do značné míry i výpočtem reprodukoval. Nicméně výpočet používal zjednodušený model molekuly a nedosáhl dokonalé shody s experimentem.
Jedním z flexibilních a osvědčených mnohoelektronových přístupů k modelování fotoionizace molekul je teorie R-matice [2,3], ovšem zatím byla vždy aplikovaná jen v rámci dipólového přiblížení. V rámci tohoto projektu zobecníme uvažovanou prostorovou závislost elektrického pole z konstantní funkce na lineární, což bude vyžadovat zahrnutí kvadrupólové interakce s elektrickým polem. Zobecněná metoda pak bude aplikována na fotoionizaci H2 a bude diskutována shoda s experimentem.
- Grundmann et al., Zeptosecond birth time delay in molecular photoionization, Science 370 (2020) 339–341.
- Burke, R-matrix theory of atomic collisions, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2011.
- Harvey et al., An R-matrix approach to electron-photon-molecule collisions: photoelectron angular distributions from aligned molecules, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 47 (2014) 215005.
Dvoufotonová zpoždění v modelech se spřaženými kanály
Elektron uvolněný z atomu nebo molekuly elektromagnetickým zářením interaguje na své cestě do asymptotické vzdálenosti s jádry atomů, s ostatními elektrony, s případnými dalšími komponentami (vlnovými délkami) pole a dalšími složkami systému. Záznam všech těchto interakcí je uložen v komplexní fázi rozptylové (fotoionizační) vlnové funkce a projevuje se vznikem tzv. fotoionizačního zpoždění [1], které je experimentálně měřitelné a v současné době velmi aktivně studované. Populární je metoda RABITT [2], kde je ionizující UV záření doplněno nízkoenergetickým IR polem, které je potřebné pro provedení experimentu, ale samo také výsledek ovlivňuje.
Běžný teoretický přístup k RABITTu je jednokanálová aproximace, při které fotoionizace vede na reziduální iont v jednom určitém stavu. V takovém případě je možné proces interakce s UV a IR popsat velmi dobře sekvenčně a odpovídající amplitudu pravděpodobnosti ⟨Ψf(–)|D|Ψn(+)⟩ faktorizovat na odpovídající dva příspěvky, z nichž každý je snadno spočitatelný, protože stav Ψn(+) po absorpci UV je sám faktorizovatelný. [3, 4]
Ve složitějších (a běžnějších) případech, kdy UV ionizace produkuje reziduální iont v superpozici několika koncových stavů (Ψn(+) = Ψn1(+) + Ψn2(+) + ...), je dodatečné zahrnutí IR interakce netriviální z důvodu mnoharozměrného charakteru vícekanálové vlnové funkce. V této práci se pokusíme porozumět multikanálové skladbě obou stavů Ψf(–) a Ψn(+) (viz např. [5]) a vyvinout alternativní vícekomponentní faktorizaci dvoufotonové amplitudy pro vícekanálové systémy.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
- J. M. Dahlström et al., "Theory of attosecond delays in laser-assisted photoionization", Chemical Physics 414 (2013) 53–64.
- J. Benda, Z. Mašín, J. D. Gorfinkiel, "Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach", Physical Review A 105 (2022) 053101.
- J. Benda et al., "Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays", Physical Review A 111 (2025) 013110.
- P. G. Burke, "R-Matrix theory of atomic collisions", Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2011.
Metoda RABITT vyššího řádu v R-maticovém přístupu
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. V současné době se studují varianty metody RABITT vyššího řádu, kde dochází k většímu počtu absorpcí, ovšem zatím jen pro atomy [1].
V článku [2] byla představena molekulární metoda pro RABITT, ovšem efektivně definovaná jen pro dvoufotonové přechody. Klíčovým bodem metody je rozdělení problému v duchu teorie R-matice: na komplikovaný problém v blízkosti molekuly a jedno-elektronový problém ve větší vzdálenosti. Ve větších vzdálenostech je metoda založená na regularizované asymptotické analytické integraci oscilujících funkcí na intervalu ⟨a,+∞), přičemž jako pomocný krok je použitá efektivní Levinova numerická integrace [3] přes konečný podinterval ⟨a,b⟩.
Předmětem tohoto projektu je efektivní zobecnění R-maticové metody vícefotonové ionizace na procesy vyššího řádu a její testovací aplikace na malé systémy molekuly (např. H, He, H2). Stežejní součástí zde bude zobecnění Levinovy integrace do více rozměrů [4].
- Bharti et al., Decomposition of the transition phase in multi-sideband schemes for reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions, Physical Review A 103 (2021) 022834.
- Benda, Mašín & Gorfinkiel, Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach, Physical Review A 105 (2022) 053101.
- Levin, Fast integration of rapidly oscillatory functions, Journal of Computational and Applied Mathematics 67 (1996) 95–101.
- Li et al., Delaminating quadrature method for multi-dimensional highly oscillatory integrals, Applied Mathematics and Computation 209 (2009) 327–338.
Skládání momentů hybnosti ve vícefotonové ionizaci
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. Pokud má molekula nenulový dipólový moment, nebo proces probíhá při větších intenzitách pole, je potřeba zahrnout dodatečné absorpce a emise.
Experimentem detekované úhlové rozdělení elektronů produkovaných ve vícefotonové ionizaci vypovídá o rozložení elektrostatického potenciálu v elektronovém obalu molekuly. Toto úhlové rozdělení nabývá relativně komplikované a nepříliš průhledné formy [1]:
Úkolem tohoto projektu je teoretická analýza úhlového rozložení za pomoci analytické a grafické teorie momentu hybnosti [2] a zjednodušení výrazu pro nízké absorpční řády.
Získané zkušenosti pak budou dále aplikované na interpretaci rozdílu mezi fotoionizačním zpožděním jednofotonovým (Wignerovým) a “molekulovým” v asymptotické aproximaci teorie metody RABITT [3], kde druhé zahrnuje změnu úhlové báze přibližně modelující efekt jedné ze dvou fotonových absorpcí.
- Benda & Mašín, Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach, Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- Balcar & Lovesey, Introduction to the graphical theory of angular momentum, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2009.
- Baykusheva & Wörner, Theory of attosecond delays in molecular photoionization, Journal of Chemical Physics 146 (2017) 124306.
Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul
Attosekundová fyzika [1] je v současné době významná a rychle se rozvíjející vědní disciplína, která se věnuje ultrarychlým procesům při interakci atomů a molekul s laserovým zářením. Jedním z hojně využívaných experimentálních přístupů ke zkoumání časových souvislostí při fotoionizaci je tzv. "attosecond streaking": Hybnost elektronu vyraženého z atomu vysokoenergetickým zářením získá otisk aktuální hodnoty vektorového potenciálu laserového pole v okamžiku ionizace. Ten je pak viditelný v naměřeném spektru a jednoznačně tak definuje okamžik ionizace vzhledem k hodinám daných oscilacemi pole. Tento proces lze teoreticky simulovat různými přístupy, včetně přímého řešení časové Schrödingerovy rovnice, která je ovšem pro složitější objekty příliš výpočetně náročná. Jako výpočetně účinnější přístup se nabízí buď metoda "strong field approximation", kde je prvotní uvolnění fotoelektronu uvažované odděleně od zbytku interakce, nebo metoda poruchová [2,3], kde je obecná interakce rozložena na lineární kombinaci procesů zahrnujících dobře definovaný počet diskrétních absorpcí kvant elektromagnetického pole. V případě "attosecond streaking" se v literatuře [4] uvádí, že potřebný počet kvant na reprodukování spekter je nízký jednociferný počet.

- T. Schultz & M. Vrakking (Eds.), "Attosecond and XUV physics", Wiley, 2014.
- F. Faisal, "Multiphoton processes", Springer, 1987.
- J. Benda & Z. Mašín, "Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach", Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
Konečná rychlost světla ve fotoionizaci molekul
Běžný popis fotoionizace molekul – emise fotoelektronu vlivem elektromagnetického záření – typicky uvažuje dipólovou aproximaci, tedy předpoklad, že se elektromagnetické pole v blízkosti molekuly v prostoru nemění a má konstantní hodnotu (tedy až na oscilace v čase). Nedávná práce [1] studovala úhlové rozložení fotoelektronů získaných ionizací molekuly vodíku zářením o energii 800 eV (λ = 1,55 nm = 30 a.u.). Experiment prokázal asymetrii rozložení vzhledem ke směru šíření pole a do značné míry i výpočtem reprodukoval. Nicméně výpočet používal zjednodušený model molekuly a nedosáhl dokonalé shody s experimentem.

- Grundmann et al., Zeptosecond birth time delay in molecular photoionization, Science 370 (2020) 339–341.
- Burke, R-matrix theory of atomic collisions, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2011.
- Harvey et al., An R-matrix approach to electron-photon-molecule collisions: photoelectron angular distributions from aligned molecules, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 47 (2014) 215005.
Dvoufotonová zpoždění v modelech se spřaženými kanály
Elektron uvolněný z atomu nebo molekuly elektromagnetickým zářením interaguje na své cestě do asymptotické vzdálenosti s jádry atomů, s ostatními elektrony, s případnými dalšími komponentami (vlnovými délkami) pole a dalšími složkami systému. Záznam všech těchto interakcí je uložen v komplexní fázi rozptylové (fotoionizační) vlnové funkce a projevuje se vznikem tzv. fotoionizačního zpoždění [1], které je experimentálně měřitelné a v současné době velmi aktivně studované. Populární je metoda RABITT [2], kde je ionizující UV záření doplněno nízkoenergetickým IR polem, které je potřebné pro provedení experimentu, ale samo také výsledek ovlivňuje. Běžný teoretický přístup k RABITTu je jednokanálová aproximace, při které fotoionizace vede na reziduální iont v jednom určitém stavu. V takovém případě je možné proces interakce s UV a IR popsat velmi dobře sekvenčně a odpovídající amplitudu pravděpodobnosti ⟨Ψf(–)|D|Ψn(+)⟩ faktorizovat na odpovídající dva příspěvky, z nichž každý je snadno spočitatelný, protože stav Ψn(+) po absorpci UV je sám faktorizovatelný. [3, 4]

- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
- J. M. Dahlström et al., "Theory of attosecond delays in laser-assisted photoionization", Chemical Physics 414 (2013) 53–64.
- J. Benda, Z. Mašín, J. D. Gorfinkiel, "Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach", Physical Review A 105 (2022) 053101.
- J. Benda et al., "Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays", Physical Review A 111 (2025) 013110.
- P. G. Burke, "R-Matrix theory of atomic collisions", Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2011.
Metoda RABITT vyššího řádu v R-maticovém přístupu
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. V současné době se studují varianty metody RABITT vyššího řádu, kde dochází k většímu počtu absorpcí, ovšem zatím jen pro atomy [1].

- Bharti et al., Decomposition of the transition phase in multi-sideband schemes for reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions, Physical Review A 103 (2021) 022834.
- Benda, Mašín & Gorfinkiel, Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach, Physical Review A 105 (2022) 053101.
- Levin, Fast integration of rapidly oscillatory functions, Journal of Computational and Applied Mathematics 67 (1996) 95–101.
- Li et al., Delaminating quadrature method for multi-dimensional highly oscillatory integrals, Applied Mathematics and Computation 209 (2009) 327–338.
Skládání momentů hybnosti ve vícefotonové ionizaci
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. Pokud má molekula nenulový dipólový moment, nebo proces probíhá při větších intenzitách pole, je potřeba zahrnout dodatečné absorpce a emise. Experimentem detekované úhlové rozdělení elektronů produkovaných ve vícefotonové ionizaci vypovídá o rozložení elektrostatického potenciálu v elektronovém obalu molekuly. Toto úhlové rozdělení nabývá relativně komplikované a nepříliš průhledné formy [1]:

- Benda & Mašín, Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach, Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- Balcar & Lovesey, Introduction to the graphical theory of angular momentum, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2009.
- Baykusheva & Wörner, Theory of attosecond delays in molecular photoionization, Journal of Chemical Physics 146 (2017) 124306.
Literatura
Seznam publikací s afiliací ÚTF
- Entanglement in photoionisation reveals the effect of ionic coupling in attosecond time delays Nat. Commun. 16 (2025) DOI
- Quantitative analysis of aligned-molecule photoelectron angular distributions Phys. Rev. A 111 (2025) DOI
- Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays Phys. Rev. A 111 (2025) DOI
- Dipole-laser coupling delay in two-color RABBITT photoionization of polar molecules Phys. Rev. A 109 (2024) DOI
- UKRmol-scripts: A Perl-based system for the automated operation of the photoionization and electron/positron scattering suite UKRmol Comput. Phys. Commun. 298 (2024) DOI
- Anisotropy Parameters for Two-Color Photoionization Phases in Randomly Oriented Molecules: Theory and Experiment in Methane and Deuteromethane J. Phys. Chem. A 128 (2024) DOI
- Theory of nuclear motion in RABBITT spectra Phys. Rev. A 107 (2023) DOI
- Influence of nuclear dynamics on molecular attosecond photoelectron interferometry Sci. Adv. 9 (2023) DOI
- Calculation of atomic integrals between relativistic functions by means of algebraic methods Comput. Phys. Commun. (2022)
- Atomic partial wave meter by attosecond coincidence metrology Nat. Commun. (2022) DOI
- Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach Phys. Rev. A 105 (2022) DOI
- Enhancing spin polarization using ultrafast angular streaking Phys. Rev. A 103 (2021) DOI
- Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach Sci. Rep. 11 (2021) DOI
- Converged and consistent high-resolution low-energy electron–hydrogen scattering. I. Data below n = 4 threshold for applications in stellar physics At. Data Nucl. Data Tables 119 (2018)
- Reducing the dimensionality of grid based methods for electron-atom scattering calculations below ionization threshold Comput. Phys. Commun. 213 (2017) DOI
- New version of hex-ecs, the B-spline implementation of exterior complex scaling method for solution of electron–hydrogen scattering Comput. Phys. Commun. 204 (2016) DOI
- Collisions of electrons with hydrogen atoms I. Package outline and high energy code Comput. Phys. Commun. 185 (2014) DOI
- Collisions of electrons with hydrogen atoms II. Low-energy program using the method of the exterior complex scaling✩ Comput. Phys. Commun. 185 (2014) DOI
Odborné zájmy
Zabývám se simulací elektronických jevů v attosekundové fyzice. Zejména mě zajímají vícefotonové procesy, jako nadprahová fotoionizace atomů a molekul, které jdou popsat nerelativistickou kvantovou poruchovou teorií vyššího řádu. Pro interpretace měření našich experimentálních kolegů kombinuji ab initio metody jako R-matice s přibližnými analytickými přístupy.Nabídka závěrečných prací
Vypsané a vedené práce v SISuStudenti
Bakalářští studenti
- Jan Slovák: Mnohorozměrné dipólové integrály ve vícefotonové ionizaci molekul (4. ročník)
Magisterští studenti
- Adam Mendl: Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul (2. ročník)
- Jindřich Šándor: Přesné a asymptotické řešení vícefotonové ionizace atomů v délkové a rychlostní kalibraci (3. ročník)
Diplomové práce
Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul
Attosekundová fyzika [1] je v současné době významná a rychle se rozvíjející vědní disciplína, která se věnuje ultrarychlým procesům při interakci atomů a molekul s laserovým zářením.
Jedním z hojně využívaných experimentálních přístupů ke zkoumání časových souvislostí při fotoionizaci je tzv. "attosecond streaking": Hybnost elektronu vyraženého z atomu vysokoenergetickým zářením získá otisk aktuální hodnoty vektorového potenciálu laserového pole v okamžiku ionizace. Ten je pak viditelný v naměřeném spektru a jednoznačně tak definuje okamžik ionizace vzhledem k hodinám daných oscilacemi pole.
Tento proces lze teoreticky simulovat různými přístupy, včetně přímého řešení časové Schrödingerovy rovnice, která je ovšem pro složitější objekty příliš výpočetně náročná. Jako výpočetně účinnější přístup se nabízí buď metoda "strong field approximation", kde je prvotní uvolnění fotoelektronu uvažované odděleně od zbytku interakce, nebo metoda poruchová [2,3], kde je obecná interakce rozložena na lineární kombinaci procesů zahrnujících dobře definovaný počet diskrétních absorpcí kvant elektromagnetického pole. V případě "attosecond streaking" se v literatuře [4] uvádí, že potřebný počet kvant na reprodukování spekter je nízký jednociferný počet.
V této práci bychom se pokusili překonat technické obtíže související s divergencemi poruchových amplitud objevujícími se mimo teorii vedoucího řádu (leading order perturbation theory) a namodelovat fotoelektronová spektra srovnatelná s experimentem, zatím na nejjednodušších atomech a molekulách. Více-fotonový přístup srovnáme s výsledky ze "strong field approximation", která se pro podobné výpočty používá běžně.
- T. Schultz & M. Vrakking (Eds.), "Attosecond and XUV physics", Wiley, 2014.
- F. Faisal, "Multiphoton processes", Springer, 1987.
- J. Benda & Z. Mašín, "Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach", Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
Bakalářské práce
Konečná rychlost světla ve fotoionizaci molekul
Běžný popis fotoionizace molekul – emise fotoelektronu vlivem elektromagnetického záření – typicky uvažuje dipólovou aproximaci, tedy předpoklad, že se elektromagnetické pole v blízkosti molekuly v prostoru nemění a má konstantní hodnotu (tedy až na oscilace v čase). Nedávná práce [1] studovala úhlové rozložení fotoelektronů získaných ionizací molekuly vodíku zářením o energii 800 eV (λ = 1,55 nm = 30 a.u.). Experiment prokázal asymetrii rozložení vzhledem ke směru šíření pole a do značné míry i výpočtem reprodukoval. Nicméně výpočet používal zjednodušený model molekuly a nedosáhl dokonalé shody s experimentem.
Jedním z flexibilních a osvědčených mnohoelektronových přístupů k modelování fotoionizace molekul je teorie R-matice [2,3], ovšem zatím byla vždy aplikovaná jen v rámci dipólového přiblížení. V rámci tohoto projektu zobecníme uvažovanou prostorovou závislost elektrického pole z konstantní funkce na lineární, což bude vyžadovat zahrnutí kvadrupólové interakce s elektrickým polem. Zobecněná metoda pak bude aplikována na fotoionizaci H2 a bude diskutována shoda s experimentem.
- Grundmann et al., Zeptosecond birth time delay in molecular photoionization, Science 370 (2020) 339–341.
- Burke, R-matrix theory of atomic collisions, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2011.
- Harvey et al., An R-matrix approach to electron-photon-molecule collisions: photoelectron angular distributions from aligned molecules, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 47 (2014) 215005.
Dvoufotonová zpoždění v modelech se spřaženými kanály
Elektron uvolněný z atomu nebo molekuly elektromagnetickým zářením interaguje na své cestě do asymptotické vzdálenosti s jádry atomů, s ostatními elektrony, s případnými dalšími komponentami (vlnovými délkami) pole a dalšími složkami systému. Záznam všech těchto interakcí je uložen v komplexní fázi rozptylové (fotoionizační) vlnové funkce a projevuje se vznikem tzv. fotoionizačního zpoždění [1], které je experimentálně měřitelné a v současné době velmi aktivně studované. Populární je metoda RABITT [2], kde je ionizující UV záření doplněno nízkoenergetickým IR polem, které je potřebné pro provedení experimentu, ale samo také výsledek ovlivňuje.
Běžný teoretický přístup k RABITTu je jednokanálová aproximace, při které fotoionizace vede na reziduální iont v jednom určitém stavu. V takovém případě je možné proces interakce s UV a IR popsat velmi dobře sekvenčně a odpovídající amplitudu pravděpodobnosti ⟨Ψf(–)|D|Ψn(+)⟩ faktorizovat na odpovídající dva příspěvky, z nichž každý je snadno spočitatelný, protože stav Ψn(+) po absorpci UV je sám faktorizovatelný. [3, 4]
Ve složitějších (a běžnějších) případech, kdy UV ionizace produkuje reziduální iont v superpozici několika koncových stavů (Ψn(+) = Ψn1(+) + Ψn2(+) + ...), je dodatečné zahrnutí IR interakce netriviální z důvodu mnoharozměrného charakteru vícekanálové vlnové funkce. V této práci se pokusíme porozumět multikanálové skladbě obou stavů Ψf(–) a Ψn(+) (viz např. [5]) a vyvinout alternativní vícekomponentní faktorizaci dvoufotonové amplitudy pro vícekanálové systémy.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
- J. M. Dahlström et al., "Theory of attosecond delays in laser-assisted photoionization", Chemical Physics 414 (2013) 53–64.
- J. Benda, Z. Mašín, J. D. Gorfinkiel, "Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach", Physical Review A 105 (2022) 053101.
- J. Benda et al., "Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays", Physical Review A 111 (2025) 013110.
- P. G. Burke, "R-Matrix theory of atomic collisions", Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2011.
Metoda RABITT vyššího řádu v R-maticovém přístupu
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. V současné době se studují varianty metody RABITT vyššího řádu, kde dochází k většímu počtu absorpcí, ovšem zatím jen pro atomy [1].
V článku [2] byla představena molekulární metoda pro RABITT, ovšem efektivně definovaná jen pro dvoufotonové přechody. Klíčovým bodem metody je rozdělení problému v duchu teorie R-matice: na komplikovaný problém v blízkosti molekuly a jedno-elektronový problém ve větší vzdálenosti. Ve větších vzdálenostech je metoda založená na regularizované asymptotické analytické integraci oscilujících funkcí na intervalu ⟨a,+∞), přičemž jako pomocný krok je použitá efektivní Levinova numerická integrace [3] přes konečný podinterval ⟨a,b⟩.
Předmětem tohoto projektu je efektivní zobecnění R-maticové metody vícefotonové ionizace na procesy vyššího řádu a její testovací aplikace na malé systémy molekuly (např. H, He, H2). Stežejní součástí zde bude zobecnění Levinovy integrace do více rozměrů [4].
- Bharti et al., Decomposition of the transition phase in multi-sideband schemes for reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions, Physical Review A 103 (2021) 022834.
- Benda, Mašín & Gorfinkiel, Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach, Physical Review A 105 (2022) 053101.
- Levin, Fast integration of rapidly oscillatory functions, Journal of Computational and Applied Mathematics 67 (1996) 95–101.
- Li et al., Delaminating quadrature method for multi-dimensional highly oscillatory integrals, Applied Mathematics and Computation 209 (2009) 327–338.
Skládání momentů hybnosti ve vícefotonové ionizaci
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. Pokud má molekula nenulový dipólový moment, nebo proces probíhá při větších intenzitách pole, je potřeba zahrnout dodatečné absorpce a emise.
Experimentem detekované úhlové rozdělení elektronů produkovaných ve vícefotonové ionizaci vypovídá o rozložení elektrostatického potenciálu v elektronovém obalu molekuly. Toto úhlové rozdělení nabývá relativně komplikované a nepříliš průhledné formy [1]:
Úkolem tohoto projektu je teoretická analýza úhlového rozložení za pomoci analytické a grafické teorie momentu hybnosti [2] a zjednodušení výrazu pro nízké absorpční řády.
Získané zkušenosti pak budou dále aplikované na interpretaci rozdílu mezi fotoionizačním zpožděním jednofotonovým (Wignerovým) a “molekulovým” v asymptotické aproximaci teorie metody RABITT [3], kde druhé zahrnuje změnu úhlové báze přibližně modelující efekt jedné ze dvou fotonových absorpcí.
- Benda & Mašín, Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach, Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- Balcar & Lovesey, Introduction to the graphical theory of angular momentum, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2009.
- Baykusheva & Wörner, Theory of attosecond delays in molecular photoionization, Journal of Chemical Physics 146 (2017) 124306.
Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul
Attosekundová fyzika [1] je v současné době významná a rychle se rozvíjející vědní disciplína, která se věnuje ultrarychlým procesům při interakci atomů a molekul s laserovým zářením. Jedním z hojně využívaných experimentálních přístupů ke zkoumání časových souvislostí při fotoionizaci je tzv. "attosecond streaking": Hybnost elektronu vyraženého z atomu vysokoenergetickým zářením získá otisk aktuální hodnoty vektorového potenciálu laserového pole v okamžiku ionizace. Ten je pak viditelný v naměřeném spektru a jednoznačně tak definuje okamžik ionizace vzhledem k hodinám daných oscilacemi pole. Tento proces lze teoreticky simulovat různými přístupy, včetně přímého řešení časové Schrödingerovy rovnice, která je ovšem pro složitější objekty příliš výpočetně náročná. Jako výpočetně účinnější přístup se nabízí buď metoda "strong field approximation", kde je prvotní uvolnění fotoelektronu uvažované odděleně od zbytku interakce, nebo metoda poruchová [2,3], kde je obecná interakce rozložena na lineární kombinaci procesů zahrnujících dobře definovaný počet diskrétních absorpcí kvant elektromagnetického pole. V případě "attosecond streaking" se v literatuře [4] uvádí, že potřebný počet kvant na reprodukování spekter je nízký jednociferný počet.

- T. Schultz & M. Vrakking (Eds.), "Attosecond and XUV physics", Wiley, 2014.
- F. Faisal, "Multiphoton processes", Springer, 1987.
- J. Benda & Z. Mašín, "Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach", Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
Konečná rychlost světla ve fotoionizaci molekul
Běžný popis fotoionizace molekul – emise fotoelektronu vlivem elektromagnetického záření – typicky uvažuje dipólovou aproximaci, tedy předpoklad, že se elektromagnetické pole v blízkosti molekuly v prostoru nemění a má konstantní hodnotu (tedy až na oscilace v čase). Nedávná práce [1] studovala úhlové rozložení fotoelektronů získaných ionizací molekuly vodíku zářením o energii 800 eV (λ = 1,55 nm = 30 a.u.). Experiment prokázal asymetrii rozložení vzhledem ke směru šíření pole a do značné míry i výpočtem reprodukoval. Nicméně výpočet používal zjednodušený model molekuly a nedosáhl dokonalé shody s experimentem.

- Grundmann et al., Zeptosecond birth time delay in molecular photoionization, Science 370 (2020) 339–341.
- Burke, R-matrix theory of atomic collisions, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2011.
- Harvey et al., An R-matrix approach to electron-photon-molecule collisions: photoelectron angular distributions from aligned molecules, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 47 (2014) 215005.
Dvoufotonová zpoždění v modelech se spřaženými kanály
Elektron uvolněný z atomu nebo molekuly elektromagnetickým zářením interaguje na své cestě do asymptotické vzdálenosti s jádry atomů, s ostatními elektrony, s případnými dalšími komponentami (vlnovými délkami) pole a dalšími složkami systému. Záznam všech těchto interakcí je uložen v komplexní fázi rozptylové (fotoionizační) vlnové funkce a projevuje se vznikem tzv. fotoionizačního zpoždění [1], které je experimentálně měřitelné a v současné době velmi aktivně studované. Populární je metoda RABITT [2], kde je ionizující UV záření doplněno nízkoenergetickým IR polem, které je potřebné pro provedení experimentu, ale samo také výsledek ovlivňuje. Běžný teoretický přístup k RABITTu je jednokanálová aproximace, při které fotoionizace vede na reziduální iont v jednom určitém stavu. V takovém případě je možné proces interakce s UV a IR popsat velmi dobře sekvenčně a odpovídající amplitudu pravděpodobnosti ⟨Ψf(–)|D|Ψn(+)⟩ faktorizovat na odpovídající dva příspěvky, z nichž každý je snadno spočitatelný, protože stav Ψn(+) po absorpci UV je sám faktorizovatelný. [3, 4]

- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
- J. M. Dahlström et al., "Theory of attosecond delays in laser-assisted photoionization", Chemical Physics 414 (2013) 53–64.
- J. Benda, Z. Mašín, J. D. Gorfinkiel, "Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach", Physical Review A 105 (2022) 053101.
- J. Benda et al., "Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays", Physical Review A 111 (2025) 013110.
- P. G. Burke, "R-Matrix theory of atomic collisions", Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2011.
Metoda RABITT vyššího řádu v R-maticovém přístupu
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. V současné době se studují varianty metody RABITT vyššího řádu, kde dochází k většímu počtu absorpcí, ovšem zatím jen pro atomy [1].

- Bharti et al., Decomposition of the transition phase in multi-sideband schemes for reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions, Physical Review A 103 (2021) 022834.
- Benda, Mašín & Gorfinkiel, Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach, Physical Review A 105 (2022) 053101.
- Levin, Fast integration of rapidly oscillatory functions, Journal of Computational and Applied Mathematics 67 (1996) 95–101.
- Li et al., Delaminating quadrature method for multi-dimensional highly oscillatory integrals, Applied Mathematics and Computation 209 (2009) 327–338.
Skládání momentů hybnosti ve vícefotonové ionizaci
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. Pokud má molekula nenulový dipólový moment, nebo proces probíhá při větších intenzitách pole, je potřeba zahrnout dodatečné absorpce a emise. Experimentem detekované úhlové rozdělení elektronů produkovaných ve vícefotonové ionizaci vypovídá o rozložení elektrostatického potenciálu v elektronovém obalu molekuly. Toto úhlové rozdělení nabývá relativně komplikované a nepříliš průhledné formy [1]:

- Benda & Mašín, Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach, Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- Balcar & Lovesey, Introduction to the graphical theory of angular momentum, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2009.
- Baykusheva & Wörner, Theory of attosecond delays in molecular photoionization, Journal of Chemical Physics 146 (2017) 124306.
Literatura
Seznam publikací s afiliací ÚTF
- Entanglement in photoionisation reveals the effect of ionic coupling in attosecond time delays Nat. Commun. 16 (2025) DOI
- Quantitative analysis of aligned-molecule photoelectron angular distributions Phys. Rev. A 111 (2025) DOI
- Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays Phys. Rev. A 111 (2025) DOI
- Dipole-laser coupling delay in two-color RABBITT photoionization of polar molecules Phys. Rev. A 109 (2024) DOI
- UKRmol-scripts: A Perl-based system for the automated operation of the photoionization and electron/positron scattering suite UKRmol Comput. Phys. Commun. 298 (2024) DOI
- Anisotropy Parameters for Two-Color Photoionization Phases in Randomly Oriented Molecules: Theory and Experiment in Methane and Deuteromethane J. Phys. Chem. A 128 (2024) DOI
- Theory of nuclear motion in RABBITT spectra Phys. Rev. A 107 (2023) DOI
- Influence of nuclear dynamics on molecular attosecond photoelectron interferometry Sci. Adv. 9 (2023) DOI
- Calculation of atomic integrals between relativistic functions by means of algebraic methods Comput. Phys. Commun. (2022)
- Atomic partial wave meter by attosecond coincidence metrology Nat. Commun. (2022) DOI
- Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach Phys. Rev. A 105 (2022) DOI
- Enhancing spin polarization using ultrafast angular streaking Phys. Rev. A 103 (2021) DOI
- Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach Sci. Rep. 11 (2021) DOI
- Converged and consistent high-resolution low-energy electron–hydrogen scattering. I. Data below n = 4 threshold for applications in stellar physics At. Data Nucl. Data Tables 119 (2018)
- Reducing the dimensionality of grid based methods for electron-atom scattering calculations below ionization threshold Comput. Phys. Commun. 213 (2017) DOI
- New version of hex-ecs, the B-spline implementation of exterior complex scaling method for solution of electron–hydrogen scattering Comput. Phys. Commun. 204 (2016) DOI
- Collisions of electrons with hydrogen atoms I. Package outline and high energy code Comput. Phys. Commun. 185 (2014) DOI
- Collisions of electrons with hydrogen atoms II. Low-energy program using the method of the exterior complex scaling✩ Comput. Phys. Commun. 185 (2014) DOI
- adresa:
- Ústav teoretické fyziky
Matematicko-fyzikální fakulta Univerzity Karlovy
V Holešovičkách 2
180 00 Praha 8 - kancelář:
- A1042
- telefon:
- +420 95155 2526
- e-mail:
- jakub.benda
@matfyz.cuni.cz - www:
- MFF UK, home
Odborné zájmy
Zabývám se simulací elektronických jevů v attosekundové fyzice. Zejména mě zajímají vícefotonové procesy, jako nadprahová fotoionizace atomů a molekul, které jdou popsat nerelativistickou kvantovou poruchovou teorií vyššího řádu. Pro interpretace měření našich experimentálních kolegů kombinuji ab initio metody jako R-matice s přibližnými analytickými přístupy.Nabídka závěrečných prací
Vypsané a vedené práce v SISuStudenti
Bakalářští studenti
- Jan Slovák: Mnohorozměrné dipólové integrály ve vícefotonové ionizaci molekul (4. ročník)
Magisterští studenti
- Adam Mendl: Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul (2. ročník)
- Jindřich Šándor: Přesné a asymptotické řešení vícefotonové ionizace atomů v délkové a rychlostní kalibraci (3. ročník)
Diplomové práce
Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul
Attosekundová fyzika [1] je v současné době významná a rychle se rozvíjející vědní disciplína, která se věnuje ultrarychlým procesům při interakci atomů a molekul s laserovým zářením.
Jedním z hojně využívaných experimentálních přístupů ke zkoumání časových souvislostí při fotoionizaci je tzv. "attosecond streaking": Hybnost elektronu vyraženého z atomu vysokoenergetickým zářením získá otisk aktuální hodnoty vektorového potenciálu laserového pole v okamžiku ionizace. Ten je pak viditelný v naměřeném spektru a jednoznačně tak definuje okamžik ionizace vzhledem k hodinám daných oscilacemi pole.
Tento proces lze teoreticky simulovat různými přístupy, včetně přímého řešení časové Schrödingerovy rovnice, která je ovšem pro složitější objekty příliš výpočetně náročná. Jako výpočetně účinnější přístup se nabízí buď metoda "strong field approximation", kde je prvotní uvolnění fotoelektronu uvažované odděleně od zbytku interakce, nebo metoda poruchová [2,3], kde je obecná interakce rozložena na lineární kombinaci procesů zahrnujících dobře definovaný počet diskrétních absorpcí kvant elektromagnetického pole. V případě "attosecond streaking" se v literatuře [4] uvádí, že potřebný počet kvant na reprodukování spekter je nízký jednociferný počet.
V této práci bychom se pokusili překonat technické obtíže související s divergencemi poruchových amplitud objevujícími se mimo teorii vedoucího řádu (leading order perturbation theory) a namodelovat fotoelektronová spektra srovnatelná s experimentem, zatím na nejjednodušších atomech a molekulách. Více-fotonový přístup srovnáme s výsledky ze "strong field approximation", která se pro podobné výpočty používá běžně.
- T. Schultz & M. Vrakking (Eds.), "Attosecond and XUV physics", Wiley, 2014.
- F. Faisal, "Multiphoton processes", Springer, 1987.
- J. Benda & Z. Mašín, "Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach", Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
Bakalářské práce
Konečná rychlost světla ve fotoionizaci molekul
Běžný popis fotoionizace molekul – emise fotoelektronu vlivem elektromagnetického záření – typicky uvažuje dipólovou aproximaci, tedy předpoklad, že se elektromagnetické pole v blízkosti molekuly v prostoru nemění a má konstantní hodnotu (tedy až na oscilace v čase). Nedávná práce [1] studovala úhlové rozložení fotoelektronů získaných ionizací molekuly vodíku zářením o energii 800 eV (λ = 1,55 nm = 30 a.u.). Experiment prokázal asymetrii rozložení vzhledem ke směru šíření pole a do značné míry i výpočtem reprodukoval. Nicméně výpočet používal zjednodušený model molekuly a nedosáhl dokonalé shody s experimentem.
Jedním z flexibilních a osvědčených mnohoelektronových přístupů k modelování fotoionizace molekul je teorie R-matice [2,3], ovšem zatím byla vždy aplikovaná jen v rámci dipólového přiblížení. V rámci tohoto projektu zobecníme uvažovanou prostorovou závislost elektrického pole z konstantní funkce na lineární, což bude vyžadovat zahrnutí kvadrupólové interakce s elektrickým polem. Zobecněná metoda pak bude aplikována na fotoionizaci H2 a bude diskutována shoda s experimentem.
- Grundmann et al., Zeptosecond birth time delay in molecular photoionization, Science 370 (2020) 339–341.
- Burke, R-matrix theory of atomic collisions, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2011.
- Harvey et al., An R-matrix approach to electron-photon-molecule collisions: photoelectron angular distributions from aligned molecules, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 47 (2014) 215005.
Dvoufotonová zpoždění v modelech se spřaženými kanály
Elektron uvolněný z atomu nebo molekuly elektromagnetickým zářením interaguje na své cestě do asymptotické vzdálenosti s jádry atomů, s ostatními elektrony, s případnými dalšími komponentami (vlnovými délkami) pole a dalšími složkami systému. Záznam všech těchto interakcí je uložen v komplexní fázi rozptylové (fotoionizační) vlnové funkce a projevuje se vznikem tzv. fotoionizačního zpoždění [1], které je experimentálně měřitelné a v současné době velmi aktivně studované. Populární je metoda RABITT [2], kde je ionizující UV záření doplněno nízkoenergetickým IR polem, které je potřebné pro provedení experimentu, ale samo také výsledek ovlivňuje.
Běžný teoretický přístup k RABITTu je jednokanálová aproximace, při které fotoionizace vede na reziduální iont v jednom určitém stavu. V takovém případě je možné proces interakce s UV a IR popsat velmi dobře sekvenčně a odpovídající amplitudu pravděpodobnosti ⟨Ψf(–)|D|Ψn(+)⟩ faktorizovat na odpovídající dva příspěvky, z nichž každý je snadno spočitatelný, protože stav Ψn(+) po absorpci UV je sám faktorizovatelný. [3, 4]
Ve složitějších (a běžnějších) případech, kdy UV ionizace produkuje reziduální iont v superpozici několika koncových stavů (Ψn(+) = Ψn1(+) + Ψn2(+) + ...), je dodatečné zahrnutí IR interakce netriviální z důvodu mnoharozměrného charakteru vícekanálové vlnové funkce. V této práci se pokusíme porozumět multikanálové skladbě obou stavů Ψf(–) a Ψn(+) (viz např. [5]) a vyvinout alternativní vícekomponentní faktorizaci dvoufotonové amplitudy pro vícekanálové systémy.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
- J. M. Dahlström et al., "Theory of attosecond delays in laser-assisted photoionization", Chemical Physics 414 (2013) 53–64.
- J. Benda, Z. Mašín, J. D. Gorfinkiel, "Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach", Physical Review A 105 (2022) 053101.
- J. Benda et al., "Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays", Physical Review A 111 (2025) 013110.
- P. G. Burke, "R-Matrix theory of atomic collisions", Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2011.
Metoda RABITT vyššího řádu v R-maticovém přístupu
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. V současné době se studují varianty metody RABITT vyššího řádu, kde dochází k většímu počtu absorpcí, ovšem zatím jen pro atomy [1].
V článku [2] byla představena molekulární metoda pro RABITT, ovšem efektivně definovaná jen pro dvoufotonové přechody. Klíčovým bodem metody je rozdělení problému v duchu teorie R-matice: na komplikovaný problém v blízkosti molekuly a jedno-elektronový problém ve větší vzdálenosti. Ve větších vzdálenostech je metoda založená na regularizované asymptotické analytické integraci oscilujících funkcí na intervalu ⟨a,+∞), přičemž jako pomocný krok je použitá efektivní Levinova numerická integrace [3] přes konečný podinterval ⟨a,b⟩.
Předmětem tohoto projektu je efektivní zobecnění R-maticové metody vícefotonové ionizace na procesy vyššího řádu a její testovací aplikace na malé systémy molekuly (např. H, He, H2). Stežejní součástí zde bude zobecnění Levinovy integrace do více rozměrů [4].
- Bharti et al., Decomposition of the transition phase in multi-sideband schemes for reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions, Physical Review A 103 (2021) 022834.
- Benda, Mašín & Gorfinkiel, Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach, Physical Review A 105 (2022) 053101.
- Levin, Fast integration of rapidly oscillatory functions, Journal of Computational and Applied Mathematics 67 (1996) 95–101.
- Li et al., Delaminating quadrature method for multi-dimensional highly oscillatory integrals, Applied Mathematics and Computation 209 (2009) 327–338.
Skládání momentů hybnosti ve vícefotonové ionizaci
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. Pokud má molekula nenulový dipólový moment, nebo proces probíhá při větších intenzitách pole, je potřeba zahrnout dodatečné absorpce a emise.
Experimentem detekované úhlové rozdělení elektronů produkovaných ve vícefotonové ionizaci vypovídá o rozložení elektrostatického potenciálu v elektronovém obalu molekuly. Toto úhlové rozdělení nabývá relativně komplikované a nepříliš průhledné formy [1]:
Úkolem tohoto projektu je teoretická analýza úhlového rozložení za pomoci analytické a grafické teorie momentu hybnosti [2] a zjednodušení výrazu pro nízké absorpční řády.
Získané zkušenosti pak budou dále aplikované na interpretaci rozdílu mezi fotoionizačním zpožděním jednofotonovým (Wignerovým) a “molekulovým” v asymptotické aproximaci teorie metody RABITT [3], kde druhé zahrnuje změnu úhlové báze přibližně modelující efekt jedné ze dvou fotonových absorpcí.
- Benda & Mašín, Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach, Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- Balcar & Lovesey, Introduction to the graphical theory of angular momentum, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2009.
- Baykusheva & Wörner, Theory of attosecond delays in molecular photoionization, Journal of Chemical Physics 146 (2017) 124306.
Renormalizace v poruchové teorii více-fotonové ionizace molekul
Attosekundová fyzika [1] je v současné době významná a rychle se rozvíjející vědní disciplína, která se věnuje ultrarychlým procesům při interakci atomů a molekul s laserovým zářením. Jedním z hojně využívaných experimentálních přístupů ke zkoumání časových souvislostí při fotoionizaci je tzv. "attosecond streaking": Hybnost elektronu vyraženého z atomu vysokoenergetickým zářením získá otisk aktuální hodnoty vektorového potenciálu laserového pole v okamžiku ionizace. Ten je pak viditelný v naměřeném spektru a jednoznačně tak definuje okamžik ionizace vzhledem k hodinám daných oscilacemi pole. Tento proces lze teoreticky simulovat různými přístupy, včetně přímého řešení časové Schrödingerovy rovnice, která je ovšem pro složitější objekty příliš výpočetně náročná. Jako výpočetně účinnější přístup se nabízí buď metoda "strong field approximation", kde je prvotní uvolnění fotoelektronu uvažované odděleně od zbytku interakce, nebo metoda poruchová [2,3], kde je obecná interakce rozložena na lineární kombinaci procesů zahrnujících dobře definovaný počet diskrétních absorpcí kvant elektromagnetického pole. V případě "attosecond streaking" se v literatuře [4] uvádí, že potřebný počet kvant na reprodukování spekter je nízký jednociferný počet.

- T. Schultz & M. Vrakking (Eds.), "Attosecond and XUV physics", Wiley, 2014.
- F. Faisal, "Multiphoton processes", Springer, 1987.
- J. Benda & Z. Mašín, "Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach", Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
Konečná rychlost světla ve fotoionizaci molekul
Běžný popis fotoionizace molekul – emise fotoelektronu vlivem elektromagnetického záření – typicky uvažuje dipólovou aproximaci, tedy předpoklad, že se elektromagnetické pole v blízkosti molekuly v prostoru nemění a má konstantní hodnotu (tedy až na oscilace v čase). Nedávná práce [1] studovala úhlové rozložení fotoelektronů získaných ionizací molekuly vodíku zářením o energii 800 eV (λ = 1,55 nm = 30 a.u.). Experiment prokázal asymetrii rozložení vzhledem ke směru šíření pole a do značné míry i výpočtem reprodukoval. Nicméně výpočet používal zjednodušený model molekuly a nedosáhl dokonalé shody s experimentem.

- Grundmann et al., Zeptosecond birth time delay in molecular photoionization, Science 370 (2020) 339–341.
- Burke, R-matrix theory of atomic collisions, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2011.
- Harvey et al., An R-matrix approach to electron-photon-molecule collisions: photoelectron angular distributions from aligned molecules, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 47 (2014) 215005.
Dvoufotonová zpoždění v modelech se spřaženými kanály
Elektron uvolněný z atomu nebo molekuly elektromagnetickým zářením interaguje na své cestě do asymptotické vzdálenosti s jádry atomů, s ostatními elektrony, s případnými dalšími komponentami (vlnovými délkami) pole a dalšími složkami systému. Záznam všech těchto interakcí je uložen v komplexní fázi rozptylové (fotoionizační) vlnové funkce a projevuje se vznikem tzv. fotoionizačního zpoždění [1], které je experimentálně měřitelné a v současné době velmi aktivně studované. Populární je metoda RABITT [2], kde je ionizující UV záření doplněno nízkoenergetickým IR polem, které je potřebné pro provedení experimentu, ale samo také výsledek ovlivňuje. Běžný teoretický přístup k RABITTu je jednokanálová aproximace, při které fotoionizace vede na reziduální iont v jednom určitém stavu. V takovém případě je možné proces interakce s UV a IR popsat velmi dobře sekvenčně a odpovídající amplitudu pravděpodobnosti ⟨Ψf(–)|D|Ψn(+)⟩ faktorizovat na odpovídající dva příspěvky, z nichž každý je snadno spočitatelný, protože stav Ψn(+) po absorpci UV je sám faktorizovatelný. [3, 4]

- R. Pazourek, S. Nagele & J. Burgdörfer, "Attosecond chronoscopy of photoemission", Reviews of Modern Physics 87 (2015) 765.
- J. M. Dahlström et al., "Theory of attosecond delays in laser-assisted photoionization", Chemical Physics 414 (2013) 53–64.
- J. Benda, Z. Mašín, J. D. Gorfinkiel, "Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach", Physical Review A 105 (2022) 053101.
- J. Benda et al., "Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays", Physical Review A 111 (2025) 013110.
- P. G. Burke, "R-Matrix theory of atomic collisions", Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2011.
Metoda RABITT vyššího řádu v R-maticovém přístupu
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. V současné době se studují varianty metody RABITT vyššího řádu, kde dochází k většímu počtu absorpcí, ovšem zatím jen pro atomy [1].

- Bharti et al., Decomposition of the transition phase in multi-sideband schemes for reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions, Physical Review A 103 (2021) 022834.
- Benda, Mašín & Gorfinkiel, Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach, Physical Review A 105 (2022) 053101.
- Levin, Fast integration of rapidly oscillatory functions, Journal of Computational and Applied Mathematics 67 (1996) 95–101.
- Li et al., Delaminating quadrature method for multi-dimensional highly oscillatory integrals, Applied Mathematics and Computation 209 (2009) 327–338.
Skládání momentů hybnosti ve vícefotonové ionizaci
Vícefotonová ionizace molekul hraje důležitou roli v interpretaci interakce molekul s elektromagnetickým zářením. Už popis dvoufotonové ionizace je zásadní pro experimentální metodu RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions), ve které dochází k interferenci mezi elektrony ionizovanými dvěma nerozlišitelnými dvou-fotonovými procesy. Metoda RABITT se používá ke stanovení “ionizačních zpoždění”, tedy času, po který je ionizovaný elektron molekulou “zadržen” v její blízkosti. Pokud má molekula nenulový dipólový moment, nebo proces probíhá při větších intenzitách pole, je potřeba zahrnout dodatečné absorpce a emise. Experimentem detekované úhlové rozdělení elektronů produkovaných ve vícefotonové ionizaci vypovídá o rozložení elektrostatického potenciálu v elektronovém obalu molekuly. Toto úhlové rozdělení nabývá relativně komplikované a nepříliš průhledné formy [1]:

- Benda & Mašín, Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach, Scientific Reports 11 (2021) 11686.
- Balcar & Lovesey, Introduction to the graphical theory of angular momentum, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 2009.
- Baykusheva & Wörner, Theory of attosecond delays in molecular photoionization, Journal of Chemical Physics 146 (2017) 124306.
Literatura
Seznam publikací s afiliací ÚTF
- Entanglement in photoionisation reveals the effect of ionic coupling in attosecond time delays Nat. Commun. 16 (2025) DOI
- Quantitative analysis of aligned-molecule photoelectron angular distributions Phys. Rev. A 111 (2025) DOI
- Angular momentum dependence in multiphoton ionization and attosecond time delays Phys. Rev. A 111 (2025) DOI
- Dipole-laser coupling delay in two-color RABBITT photoionization of polar molecules Phys. Rev. A 109 (2024) DOI
- UKRmol-scripts: A Perl-based system for the automated operation of the photoionization and electron/positron scattering suite UKRmol Comput. Phys. Commun. 298 (2024) DOI
- Anisotropy Parameters for Two-Color Photoionization Phases in Randomly Oriented Molecules: Theory and Experiment in Methane and Deuteromethane J. Phys. Chem. A 128 (2024) DOI
- Theory of nuclear motion in RABBITT spectra Phys. Rev. A 107 (2023) DOI
- Influence of nuclear dynamics on molecular attosecond photoelectron interferometry Sci. Adv. 9 (2023) DOI
- Calculation of atomic integrals between relativistic functions by means of algebraic methods Comput. Phys. Commun. (2022)
- Atomic partial wave meter by attosecond coincidence metrology Nat. Commun. (2022) DOI
- Analysis of RABITT time delays using the stationary multiphoton molecular R-matrix approach Phys. Rev. A 105 (2022) DOI
- Enhancing spin polarization using ultrafast angular streaking Phys. Rev. A 103 (2021) DOI
- Multi-photon above threshold ionization of multi-electron atoms and molecules using the R-matrix approach Sci. Rep. 11 (2021) DOI
- Converged and consistent high-resolution low-energy electron–hydrogen scattering. I. Data below n = 4 threshold for applications in stellar physics At. Data Nucl. Data Tables 119 (2018)
- Reducing the dimensionality of grid based methods for electron-atom scattering calculations below ionization threshold Comput. Phys. Commun. 213 (2017) DOI
- New version of hex-ecs, the B-spline implementation of exterior complex scaling method for solution of electron–hydrogen scattering Comput. Phys. Commun. 204 (2016) DOI
- Collisions of electrons with hydrogen atoms I. Package outline and high energy code Comput. Phys. Commun. 185 (2014) DOI
- Collisions of electrons with hydrogen atoms II. Low-energy program using the method of the exterior complex scaling✩ Comput. Phys. Commun. 185 (2014) DOI
